2.1. Основные определения атомной структуры
Основными элементарными частицами, из которых состоят атомы, являются протоны, нейтроны и электроны. Протоны и нейтроны называют нуклонами и они образуют ядро атомов. Для характеристики атомов используются следующие понятия:
атомный номер, Z, равный числу протонов в ядре и числу электронов на орбитах атома;
атомный массовый номер (или массовое число), А, указывающий на суммарное количество нуклонов в ядре;
атомная масса, M, выражается в единицах атомной массы u, где 1 u равняется 1/12 от массы атома углерод-12 или 931,5 МэВ/с2. Атомная масса М немного меньше, чем сумма масс всех нуклонов ядра из-за внутренней энергии, связывающей все нуклоны внутри ядра;
атомный грамм-атом (г-атом) равен числу грамм, соответствующих NA элемента, где NA = 6,022×1023 атомов в г-атоме (число Авогадро). Атомные массовые номера всех элементов определены так, что А грамм каждого элемента содержит точно NA атомов.
В ядерной физике принято обозначать конкретное ядро X в виде  , где А – атомный массовый номер и Z– атомный номер. Например, ядро кобальта-60 идентифицируется как  . На практике часто приходится определять следующие величины:
число атомов Naна единицу массы элемента: 
число электронов на объем V элемента: 
число электронов на массу m элемента:
Если принять, что масса молекулы равна массе всех атомов, входящих в состав молекулы, то для любого молекулярного соединения в г-моль соединения содержится NA молекул при условии, что г-моль определяется как сумма атомных массовых номеров атомов, образующих молекулу. Например, г-моль воды H2O равен 18 г воды и г-моль углекислого газа CO2 равен 44 г углекислого газа. Таким образом, 18 г воды и 44 г углекислого газа содержат точно по NA молекул, или по 3NA атомов.
В заключение раздела приведем еще несколько понятий:
нуклид – вид атомов с данными числами протонов и нейтронов в ядре;
изотоп – нуклид с числом протонов в ядре, свойственным данному элементу;
радионуклид (р/н) – нуклид, обладающий радиоактивностью (см. далее);
радиоизотоп – изотоп, обладающий радиоактивностью.
-
Первая модель атомов была предложена Томсоном. В ней предполагалось, что атом состоит из положительных и отрицательных зарядов, равномерно перемешанных внутри сферического объема. Однако экспериментальные данные по рассеянию α-частиц, полученные Гейгером и Марсденом, противоречили этой модели. Основываясь на этих экспериментальных данных, Резерфорд предположил, что положительный заряд и основная масса атома сосредоточены в атомном ядре диаметром несколько фм, а отрицательные электроны рассредоточены по периферии атома диаметром несколько ангстрем.
Модель атома водорода Бора
Бор модифицировал модель атома Резерфрда, сформулировав четыре постулата, которые объединили классический нерелятивистский подход с концепцией квантования углового момента.
Постулат 1:
Электроны вращаются вокруг ядра Резерфорда по четко определенным разрешенным орбитам. Сила кулоновского притяжения  между отрицательно заряженными электронами и положительно заряженным ядром уравновешиваются центробежной силой  где v – скорость электрона на орбите.
Постулат 2:
Находясь на орбите, электрон не теряет энергию несмотря на постоянное ускорение.
Постулат 3:
Угловой момент электрона  на разрешенной орбите квантуется и задается как  где n – целое число, называемое главным квантовым числом и  где h– постоянная Планка.
Постулат 4:
Атом или ион испускают излучение, когда электрон переходит с начальной орбиты с квантовым числом ni на конечную орбиту с квантовым числом nf, причем ni > nf.
Модель Бора хорошо описывает особенности атома водорода, однократно ионизированного атома гелия, дважды ионизированного атома лития и др. Диаграмма энергетических уровней атома водорода показана на рис. 1.2.
Рис.1.2. Диаграмма энергетических уровней атома водорода (основное состояние: n =1, возбужденные состояния: n >1) (адаптировано из [1])
Многоэлектронные атомы
Для атомов с числом электронов более одного теория Бора дает качественное описание поведения орбитальных электронов, находящихся на дискретных уровнях, и переходов электронов между оболочками (орбитами), сопровождающееся испусканием фотонов.
Электроны в многоэлектронном атоме занимают разрешенные оболочки, но количество электронов на конкретной оболочке ограничивается значением 2n2, где n – квантовый номер оболочки (орбитальное квантовое число). Энергию связи электрона на К-оболочке для Z > 20 можно определить из следующего уравнения:
 (1.1)
где EH – энергия Бора, равная 13,61 эВ; Zeff– эффективный атомный номер; s– константа экранирования, равная 2 для К-оболочки.
Возбуждение атома возникает при переходе электрона с данной оболочки на оболочку с более высоким n, которая является пустой или не полностью заполненной. Ионизация атома происходит, когда электрон вырывается из атома, т.е получает достаточно энергии, чтобы преодолеть энергию связи на оболочке. Процессы возбуждения и ионизации возникают в атоме при различных взаимодействиях, в результате которых электрон получает достаточное количество энергии. К таким взаимодействиям относятся: а) кулоновское взаимодействие с заряженной частицей; б) фотоэффект; в) комптоновское рассеяние; г) внутренняя конверсия; д) захват электрона; е) эффект Оже и др.
Орбитальные электроны с высоких оболочек (с более высоким n) при появлении вакансий на низших оболочках (с меньшим значением n) переходят на последние. Разность между энергиями связи на оболочках или высвечивается в виде характеристического фотона, или передается электрону на высокой оболочке, который покидает атом (электроны Оже). Диаграмма энергетических уровней многоэлектронного атома похожа на одноэлектронную диаграмму за исключением того, что энергия связи электронов на внутренних оболочках существенно больше (рис. 1.3).
Рис. 1.3. Диаграмма энергетических уровней многоэлектронного атома (свинец) (адаптировано из [1])
Количество характеристических фотонов (называемых также флюоресцентными фотонами), испускаемых на одну орбитальную электронную вакансию, называется флюоресцентным выходом ω, в то время как число электронов Оже, испускаемых на одну орбитальную электронную вакансию, равняется (1- ω). Флюоресцентный выход зависит от атомного номера Z атома и квантового числа оболочки. Для атомов с Z < 10 флюоресцентный выход ωК = 0; для Z ≈ 30 ωК = 0,5 и для более высоких он достигает ωК = 0,96, где индекс К относится к К-оболочке.
Строение ядра
Большая часть массы атома сосредоточена в его ядре. Радиус ядра можно оценить из формулы
 (1.2)
где r0 – константа, равная 1,2 фм.
Протоны и нейтроны удерживаются в ядре ядерными силами (сильное взаимодействие). Эти силы в отличие от электромагнитных и гравитационных сил действуют на очень коротких расстояниях порядка нескольких фм и на этих расстояниях на много порядков превосходят по величине две первых силы. Энергия связи нуклона в ядре EB зависит от А и составляет
8 МэВ. Эту энергию можно рассчитать на основании соотношения между массой и энергией из уравнения
 (1.3)
где M– масса ядра в единицах атомной массы u; mpc2 – энергия массы покоя протона; mnc2 – энергия массы покоя нейтрона.
Ядерные реакции
Важнейшим инструментом исследования в ядерной физике являются эксперименты по облучению (бомбардированию) мишени, состоящей из ядер выбранного нуклида А, определенной частицей a. Налетающая частица ("снаряд") инициирует один из трех возможных видов взаимодействия: а) упругое рассеяние, в результате которого налетающая частица a изменяет направление своего движения и кинетическую энергию, ядро нуклида A получает импульс отдачи, а суммарная кинетическая энергия системы "мишень – снаряд" сохраняется постоянной; б) неупругое рассеяние, при котором налетающая частица входит в ядро, а затем она (или такая же) испускается ядром, но уже с меньшей энергией и в другом направлении; в) ядерная реакция, в результате которой частица а входит в ядро А, ядро А трансформируется в ядро B и испускается частица другого типа b. Во всех ядерных реакциях выполняются законы сохранения ряда физических величин, в частности, заряда, массы-энергии, момента количества движения и др.
Ядерные реакции принято обозначать следующим образом:
 (1.4)
Некоторые ядерные реакции становятся возможными, если кинетическая энергия налетающей частицы aпревышает определенное пороговое значение. Пороговую энергию ядерной реакции можно рассчитать, используя релятивистские законы сохранения энергии и момента, по формуле
 (1.5)
где mA, ma, mB и mb – массы покоя мишени A, налетающей частицы a и продуктов реакции B и b.
Точной законченной теории ядерных реакций, базирующейся на ядерных силах, пока не существует даже для простых ситуаций. Взамен для лучшего понимания экспериментальных данных и даже в предсказательных целях используются приближенные теории, основанные на упрощенных моделях.
Ранние трактовки феномена ядерных реакций рассматривали рассеяние падающей частицы на ядре, как целом по аналогии с рассеянием и ослаблением света кристаллическими шариками. Эта модель в настоящее время называется "оптической моделью". В ней процесс ядерной реакции представляется как взаимодействие частицы с потенциальной ямой. Она стала полезной при расчете результатов упругого рассеяния и полной вероятности реакции, но потерпела неудачу в объяснении процессов перехода из возбужденного в невозбужденное состояние и выхода продуктов реакции.
Первой моделью, оказавшейся полезной для трактовки реакций с образованием радионуклидов, явилась модель компаунд-ядра, предложенная Бором в 1936 г. На входе в ядро падающая частица поглощается, распределяя свою кинетическую энергию и энергию связи случайным образом в ядре и становится неразличимой от других нуклонов. Результирующее компаунд-ядро переходит в возбужденное состояние и нуклоны быстро обмениваются энергиями в результате большого количества столкновений внутри ядра. В силу статистических флуктуаций достаточно высокая энергия может оказаться сконцентрированной на каком-либо нуклоне или небольшом кластере нуклонов, что приведет их к испусканию из ядра. Так как маловероятно, что полная энергия возбуждения будет сконцентрирована на одном нуклоне, то возможна последовательная эмиссия из ядра нескольких частиц (протоны, нейтроны, дейтроны, альфа-частицы), каждая из которых несет долю от полной энергии возбуждения. Этот процесс похож на процесс отрыва молекул от поверхности жидкости, поэтому получил название испарения нуклонов. Модель компаунд-ядра рассматривает ядерную реакцию как два независимых шага, захват бомбардирующей частицы и последующее нуклонное испарение.
Специальным видом девозбуждения компаунд-ядра в области высоких атомных номеров является деление ядра. Спонтанному разделению тяжелого ядра на два более легких заряженных фрагмента препятствует кулоновский барьер, поэтому оно имеет место только для некоторых наиболее тяжелых ядер и идет с малой вероятностью. При делении, индуцированной внешней частицей, бомбардирующая частица вносит достаточно энергии для преодоления кулоновского барьера. Особо важное значение имеет реакция деления 235U при поглощении теплового нейтрона. В этом случае выделяется 195 МэВ энергии на один акт деления и происходит эмиссия нескольких нейтронов. Интерес для ЯМ представляют легкие фрагменты, образующиеся в результате деления, и особенно 99Mo, 131I и 133Xe.
Некоторые процессы ядерных реакций не описываются сценарием компаунд-ядра и попадают в категорию прямых взаимодействий. В этом случае налетающая частица сталкивается только с одной частицей или небольшим количеством частиц ядра, которые тут же вырываются из ядра без процесса передачи энергии другим нуклонам ядра. Важность этих реакций возрастает с увеличением энергии бомбардирующих частиц выше 40 МэВ. При начальной энергии налетающей частицы выше 100 МэВ прямое взаимодействие может привести к испусканию нуклона с такой высокой энергией, что он, в свою очередь, может вызвать реакцию прямого взаимодействия. Таким образом становится возможным большое количество последовательных нуклон-нуклонных столкновений. Некоторые из этих нуклонов вылетают из ядра, другие испытываю дополнительные столкновения в ядре. Внутриядерный каскад развивается очень быстро (
10-22 с) и приводит ядро к общему возбужденному состоянию, при выходе из которого ядро может потерять еще больше нуклонов за счет испарения. Сумма этих взаимодействий называется процессом "расщепления ядра". Для ЯМ данный процесс интересен с точки зрения получения р/н 127Xe и 88Y.
Радиоактивность
Радиоактивность является переходом нестабильного ядра в другое ядро, которое может быть как стабильным, так и нестабильным. Образовавшееся нестабильное ядро претерпевает новый распад и таким образом продолжается до тех пор, пока не будет достигнуто стабильное ядро, т.е. создается цепочка распада, заканчивающаяся на стабильном ядре.
Активность A(t) радиоактивного вещества (радионуклида) в момент времени t определяется как произведение постоянной распада λ и числа радиоактивных ядер N(t), т.е.
 (1.6)
В простейшем случае материнские радиоактивные ядра P распадаются с постоянной распада λp в стабильный дочерний продукт D, что обозначается 
Число радиоактивных материнских ядер NP(t) изменяется в зависимости от времени t по закону
 (1.7)
где NP(0) – первоначальное число материнских первоначальное число материнских ядер при t = 0.
Таким же образом изменяется активность материнских ядер AP(t):
 (1.8)
где AP(0) – первоначальная активность материнских ядер при t = =0.
На практике часто используется понятие период полураспада T1/2. Под T1/2 понимается время, в течение которого число радиоактивных ядер уменьшается в два раза от первоначальной величины. Период полураспада и постоянная распада связаны между собой соотношением
 . (1.9)
Более сложный вариант радиоактивного распада наблюдается, когда материнские ядра P распадаются с постоянной распада λP в дочерние ядра D, которые оказывается тоже нестабильными и распадаются с постоянной распада λD во "внучатые" ядра G, т.е.
 (1.10)
Активность дочернего радионуклида в этом случае определяется из следующего уравнения:
 (1.11)
где AP(0) – начальная активность материнского радионуклида на момент времени t = 0, т.е.  где N0 – число ядер материнского радионуклида при t = 0.
Максимальная активность дочернего радионуклида в этом случае имеет место в момент времени tmax, равный
 (1.12)
при условии, что ND(t = 0) = 0.
Виды радиоактивного распада
Распад материнского радиоактивного ядра X с атомным номером Z и атомным массовым числом A может происходить одним из следующих шести возможных способов:
α-распад:  (1.13)
где  ядро гелия, называемое α-частицей. Как пример возьмем α-распад радия-226 в радон-222 с периодом полураспада 1600 лет:
 (1.14)
β¯-распад:  (1.15)
Нейтрон превращается в протон, и из ядра испускаются β-частица и антинейтрино, которые делят между собой выделяющуюся при распаде энергию. Результирующий энергетический спектр β¯-частиц имеет непрерывный характер. На рис. 1.4 показаны спектры некоторых часто используемых радионуклидов. В качестве примера приведем β-распад ядра кобальт-60 с периодом полураспада 5,26 года:
 (1.16)
 -распад:  (1.17)
Протон превращается в нейтрон, и из ядра испускаются -частица (позитрон) и нейтрино, которые делят между собой выделяющуюся при распаде энергию. В качестве примера приведем -распад азота-13:
 (1.18)
Электронный захват:  (1.19)
Ядро захватывает один из электронов на K-оболочке атома, протон трансформируется в нейтрон и испускается нейтрино. Как пример приведем захват электрона ядром йода-135, в результате которого образуется в возбужденном состоянии ядро теллура-125:
 (1.20)
Возбуждение снимается через испускание γ-кванта или внутреннюю конверсию. Освободившееся место на К-оболочке занимает электрон с одной и периферийных оболочек, а разность энергий связи на оболочках испускается в виде характеристических фотонов или электрона Оже.
γ-распад:  (1.21)
Возбужденное ядро  , обычно образующееся в возбужденном состоянии после  распада, возвращается в основное состояние, испуская один или несколько фотонов. В качестве примера возьмем γ-распад возбужденного ядра  , образовавшееся в результате  -распада ядра кобальт-60 и переходящее в основное (стабильное) состояние после испускания двух фотонов с энергиями 1,17 и 1,33 МэВ.
Внутренняя конверсия:  (1.22)
Рис.1.4. Энергетические спектры β-частиц, испускаемые некоторыми
радионуклидами [2]
Вместо испускания γ-излучения возбужденное ядро может передать свою энергию электрону на К-оболочке, который испускается атомом с кинетической энергией, равной разности между энергией возбуждения и энергией связи электрона на К-оболочке. Образовавшаяся вакансия на К-оболочке заполняется электроном с одной из выше расположенных оболочек и разность в энергиях связи на оболочках высвечивается атомом в виде характеристического фотона или электрона Оже. Примером внутренней конверсии является распад возбужденного ядра теллура-125, возникающего после захвата электрона ядром иода-125, в стабильное состояние через эмиссию фотона с энергией 35 кэВ (7 %) или внутреннюю конверсию электрона.
Генераторные системы
При выборе радионуклидов (р/н) для использования в медицинских генераторных системах необходимо учитывать наличие у них следующих свойств:
период полураспада р/н не должен быть слишком большим или слишком коротким;
схема распада р/н состоит только из одной монолии γ-излучения (моноэнергетических фотонов), что облегчает регистрацию этих фотонов гамма-камерой;
в схеме распада р/н должно быть минимум других видов излучения, чтобы уменьшить общую дозу облучения;
химические характеристики р/н должны позволять достаточно легкое мечение ими фармпрепаратов;
стоимость производства р/н не должна быть высокой.
Типичная ядерная процедура сканирования продолжается в медицине доли часа, поэтому оптимальная величина T1/2 р\н находится в интервале от нескольких минут до нескольких часов, тогда за время процедуры р/н испустит большую часть сканируемого излучения. Однако при этом возникает проблема доставки р/н в клинику. Выход из этой проблемы предоставляют генераторные системы.
Если находится материнский р/н с длинным T1/2, распадающийся в коротко живущий дочерний р/н, и если разделение материнского и дочернего нуклидов не является очень сложным, то такое сочетание свойств является удобным для генерирования дочерней активности в течении процедуры визуализации.
Пусть таким материнскими и дочерними р/н является р/н P и D, причем дочерний р/н распадается в стабильный нуклид C:
 (1.23)
Тогда скорость генерации атомов D будет равна  и скорость распада  . В начальный период времени число атомов D возрастает быстро, затем возрастание замедляется, число атомов D достигает максимума при tmax . В этот момент  , затем число атомов D начинает убывать. Так как активность р/н D пропорциональна ND, то она изменяется в соответствии с изменением соответственно ND(t) (рис. 1.5). Перед tmax активность р/н P выше, чем активность р/н D, после tmax наоборот меньше, и кривые A(t) для обоих р/н идут параллельно. Значения AD(t) и tmax можно определить по формулам (1.11) и (1.12).
Рис. 1.5. Изменение активности материнского и дочернего р/н во времени
Наиболее значимым примером генераторной системы является распад молибдена в технеций 99Mo →99mTe (рис 1.6), так как именно последний является идеальным р/н для использования в ЯМ.
Рис. 1.6. Производство 99mTe в генераторе через β-распад 99Mo. Основное состояние 99Tc тоже является нестабильным и распадается через β-распад в 99Ru (T1/2 = =211000 лет)
В результате распада 99mTe образуются γ-кванты с энергией 140 кэВ, а ядро переходит в основное практически стабильное состояние. Максимальная активность достигается через 23 ч. Небольшим минорным обстоятельством является то, что только 87 % 99Mo распадается в 99mTe.
В стандартном генераторе технеция материнский р/н 99Mo химическим путем адсорбируется в колоне из оксида алюминия. Технеций, образующийся в результате распада 99Mo, вымывается (элюируется) из адсорбера соляным раствором, циркулирующим через колонну. В результате элюирования активность 99mTe в адсорбционной колонне уменьшается примерно на 80 %, а затем в течении 23 ч начинает возрастать, но не достигает предыдущего максимума из-за распада 99Mo (рис. 1.7).
Рис. 1.7. Изменение активности 99mTc в адсорбционной колонне генератора при ежедневном элюировании
|
Скачать 9.62 Mb.