Сверхбыстрый оптомагнитизм распознан. Успехи физических наук

• Название: Успехи физических наук
• Анкор: Сверхбыстрый оптомагнитизм распознан
• Дата: 07.07.2021
• Размер: 210.09 Kb.
• Имя файла: Сверхбыстрый оптомагнитизм распознан.docx
• Тип: Документы; #223603
• страница: 4 из 6

M

I h(o — O)

Рассеянный импульс |

S-O
Рис. 3. Схематическое представление процесса импульсного стиму­лированного рамановского рассеяния на магнонах. Фемтосекунд­ный лазерный импульс с центральной энергией фотона о ниже края фундаментального поглощения (ho < Eg) содержит пары фотонов, разница между частотами которых соответствует частоте магнона O в среде. Такие пары фотонов участвуют в процессе стимулированно­го рамановского рассеяния, в результате которого происходит генерация когерентных магнонов с частотой O. S-O — спин-орби- тальное расщепление возбуждённых состояний, дающее вклад в магнитооптический и оптомагнитный отклики среды.

импульсного стимулированного рамановского рассея­ния на фононах [63, 64].

Феноменологическая теория ИСРР на магнонах для сред с различным типом магнитного упорядочения была разработана в [23]. Следует отметить, что в [23] исполь­зован подход к описанию процесса взаимодействия фемтосекундных лазерных импульсов с магнитоупоря­доченной средой, отличный от рассмотренного выше подхода, в котором воздействие фемтосекундного лазер­ного импульса описывается импульсом эффективного поля, а отклик магнитной системы на такое воздей­ствие — уравнением Ландау-Лифшица. Вместо этого был применён классический гамильтонов формализм для описания волновых процессов [65, 66]. В [22] на примере анализа возбуждения когерентной прецессии в слабом ферромагнетике FeBO₃ была показана справед­ливость применения как подхода, основанного на вве­дении лазерно-индуцированных эффективных полей в уравнение Ландау-Лифшица, так и подхода на основе гамильтонова формализма. Модели построения микро­скопической теории возбуждения когерентной спиновой прецессии импульсным стимулированным рамановским рассеянием рассматривались в работах [67, 68].

2. 
   Селективное возбуждение магнитной динамики за счёт сверхбыстрых оптомагнитных явлений
   

Как феноменологическое введение эффективных ла­зерно-индуцированных полей (см. таблицу), так и тео­рия импульсного стимулированного рамановского рас­сеяния на магнонах [28] основываются на приближении недиссипативной среды. Однако во всех рассмотренных выше средах оптическое поглощение для энергий фотона импульсов накачки (типичное значение 1,55 эВ) состав­ляло от нескольких десятков до нескольких сотен см^—1. Наличие конечного поглощения ставит вопрос о спра­ведливости подхода, в котором им пренебрегается, и ответ может быть получен в экспериментальном иссле­довании. Кроме того, в ряде работ (см., например, [17]) предполагалось, что наличие поглощения, неизбежно приводящего к нагреву решётки, не позволяет осуще­ствить избирательное оптическое возбуждение, которое оказывает воздействие исключительно на спиновую систему.

Важным экспериментом, подтвердившим справедли­вость подхода к описанию поляризационно-зависимого возбуждения когерентных магнонов в диэлектриках, стало исследование магнитной динамики в антиферро­магнетике KNiF₃ [29]. Этот материал с идеальной кубической структурой перовскита является модельным гейзенберговским антиферромагнетиком с температу­рой Нееля TN = 246 К [69]. Выбор данного материала для изучения вопроса о роли поглощения в возбуждении магнитной динамики посредством сверхбыстрых опто­магнитных эффектов был обусловлен его оптическими свойствами. Ширина запрещённой зоны KNiF₃ состав­ляет более 6 эВ [70], что существенно превышает типич­ные значения около 3 эВ для оксидов железа, обсуждав­шихся выше. На рисунке 4а приведён спектр поглощения монокристалла KNiF₃ [29]. Как можно увидеть, в спект­ральном диапазоне энергий фотона 0,8-4,8 эВ данный материал имеет относительно слабые (коэффициент по­глощения составляет около 100 см^—1) полосы поглоще­ния, связанные с локализованными переходами между 3й-состояниями ионов Ni³⁺, расщеплёнными кристалли­ческим полем лигандов [71]. В диапазоне энергий фотона около 2,2 эВ этот материал имеет окно прозрачности, в котором коэффициент поглощения весьма мал.

Экспериментальное исследование лазерно-индуциро­ванной магнитной динамики в KNiF₃ показало, что фем­тосекундные лазерные импульсы с центральной энергией фотона 2,2 эВ в окне прозрачности эффективно возбуж­дают когерентную спиновую прецессию (рис. 4б). Поля­ризационные зависимости амплитуды и фазы прецессии находились в полном соответствии с моделью сверх­быстрого обратного эффекта Фарадея и ИСРР. Получен­ные результаты позволили экспериментально подтвер­дить справедливость рассмотрения сверхбыстрых опто­магнитных эффектов в приближении недиссипативной среды.

Сравнение амплитуд спиновой прецессии в KNiF₃, возбуждаемой лазерными импульсами с центральной энергией фотона 2,2 эВ и с энергиями, соответствую­щими полосам поглощения (рис. 4а), показало, что по­глощение на d—d-переходах не приводит к увеличению эффективности возбуждения. В то же время поглощение части энергии лазерных импульсов оказывает сущест­венное влияние на эффективность и механизм возбужде­ния некогерентной спиновой динамики. Действительно, оптическое поглощение в диэлектрических оксидах и фторидах переходных металлов в ближней инфракрас­ной и видимой частях спектрального диапазона опреде­ляется локализованными переходами между 3d-состоя- ниями ионов. Возбуждённые состояния в 3d-оболочке характеризуются короткими временами жизни, порядка нескольких сотен фемтосекунд, и в результате поглощён­ная энергия лазерного импульса передаётся посредством безызлучательных процессов в решётку, приводя к воз­буждению некогерентных фононов, т.е. к нагреву ре­шётки. Одним из следствий лазерно-индуцированного нагрева решётки, т.е. фононной подсистемы, является увеличение спиновой температуры [10, 72-74], возни­кающее вследствие фонон-магнонного взаимодействия.


Рис. 4. (а) Спектр поглощения KNiFj при комнатной температуре. Стрелками показаны энергии фотонов импульсов накачки, использованных для возбуждения когерентной спиновой прецессии. На вставке представлена геометрия эксперимента. (б) Динамика эллиптичности поляризации импульсов зондирования после возбуждения антиферромагнетика KNiFj правоциркулярными импульсами накачки длитель­ностью 35 фс с центральной энергией фотона 2,2 эВ. Форма сигнала обусловлена осцилляциями антиферромагнитного вектора L. Отличие сигнала на временах задержки более 100 пс от сигнала при отрицательных временах задержки связано с изменением длины антиферромаг­нитного вектора L, т.е. с лазерно-индуцированным размагничиванием. (в) Схематическое представление процесса избирательного лазерно- индуцированного возбуждения спиновой системы [29].

Основное |

состояние
Характерные времена размагничивания в диэлектриках составляют несколько сотен пикосекунд.

В эксперименте увеличение эффективной спиновой температуры проявляется как размагничивание, кото­рое можно рассматривать как вариант некогерентной лазерно-индуцированной спиновой динамики. При тем­пературах, существенно меньших температуры перехода в парамагнитное состояние, величина размагничивания составляет несколько долей процента. Это, наряду с большим характерным временем, является принципи­альным отличием данного процесса от лазерно-индуци­рованного размагничивания в металлах [3], которое в ряде случаев может достигать 100 %. Тем не менее пол­ное лазерно-индуцированное размагничивание в диэлек­триках вследствие фонон-магнонного взаимодействия может быть реализовано в диапазоне температур не­сколько кельвинов в непосредственной близости к темпе­ратуре перехода в парамагнитное состояние [10, 72].

Такой процесс размагничивания с характерным вре­менем около 100 пс наблюдался и в KNiF₃ как медленное лазерно-индуцированное изменение эллиптичности по­ляризации импульсов зондирования при возбуждении лазерными импульсами с энергиями фотона 1,5, 1,9, 3,0 эВ. Вопреки ожиданиям, размагничивание наблюда­лось также и при возбуждении в области прозрачности 2,2 эВ (рис. 4б). Характерное время этого процесса существенно отличалось от времени размагничивания, основанного на фонон-магнонном взаимодействии, и составляло 40 пс. Эта же величина характеризовала и время затухания когерентной спиновой прецессии. Полу­ченные экспериментальные данные свидетельствуют о том, что повышение эффективной температуры спино­вой системы при возбуждении диэлектрика фемтосекунд­ными импульсами в области прозрачности происходит в результате потери когерентности магнонов, индуциро­ванных сверхбыстрым обратным эффектом Фарадея (рис. 4в).

Таким образом, в работе [29] показано, что при отсутствии оптического поглощения возбуждение спино­вой подсистемы фемтосекундными лазерными импуль­сами может быть избирательным — часть энергии ла­зерного импульса передаётся исключительно в спиновую подсистему через возбуждение когерентной прецессии за счёт сверхбыстрых оптомагнитных эффектов. Последую­щая потеря когерентности спиновой прецессии приводит к увеличению эффективной спиновой температуры. Сле­дует отметить, что равенство времени потери когерент­ности спиновой прецессии и времени увеличения эффек­тивной спиновой температуры служит критерием, по которому можно судить о реализации избирательного возбуждения спиновой системы фемтосекундным лазер­ным импульсом [29].

5. 
   Сверхбыстрые оптомагнитные эффекты как способ управления лазерно- индуцированными фазовыми переходами
   

Несмотря на то что лазерный импульс может приводить к возбуждению когерентной спиновой прецессии даже в отсутствие оптического поглощения, последнее в той или иной мере присутствует в большинстве сред и может оказывать влияние на процесс взаимодействия. Кроме рассмотренного в разделе 4.3 размагничивания, резуль­татом лазерно-индуцированного нагрева решётки может


^а Г2

В

Рис. 5. Ориентационные переходы 2-го рода в редкоземельных ортоферритах: ориентации ферромагнитного M и антиферромагнит­ного L векторов в редкоземельном ортоферрите при температурах (а) ниже температуры T1, (б) в интервале T2 — T1 и (в) выше темпера­туры T-2.

а Г₄
быть также изменение величины магнитной анизотропии [74]. Как и в случае размагничивания, наиболее ярко этот эффект должен проявляться вблизи ориентационных фазовых переходов, вызываемых изменением магнито­кристаллической анизотропии [8].

Модельными материалами для изучения динамики намагниченности, связанной с лазерно-индуцированны­ми фазовыми переходами, являются редкоземельные ортоферриты RFeO₃, свойства которых описаны в раз­деле 4.1. Магнитная анизотропия в этих материалах имеет конкурирующие вклады от одноионной анизо­тропии ионов железа Fe³⁺ и анизотропного обмена Fe³⁺ — R³⁺. В результате различные температурные зави­симости этих двух вкладов приводят к возникновению ориентационных фазовых переходов, например, таких, при которых происходит переориентация векторов M и L в плоскости ас (рис. 5). Энергию магнитной анизотропии ортоферрита в этом случае можно представить в виде

F(T) = K₁(T) sin² f + K2 sin⁴ f + const,

где f — угол между намагниченностью и кристаллогра­фической осью с, K₁ (T) и К₂ — параметры анизотропии, изменение которых приводит к возникновению ориента­ционных фазовых переходов [55-57]. В зависимости от знака К₂ и от соотношения между K₁(T) и К₂ в орто­ферритах при изменении температуры могут наблю­даться ориентационные фазовые переходы 1-го или 2-го рода. В дальнейшем мы будем обсуждать случай K₂ > 0, в котором могут иметь место фазовые переходы 2-го рода [57].

В качестве примера рассмотрим тулиевый ортофер­рит TmFeO₃, в котором при температурах ниже темпе­ратуры Нееля T_N = 632 К параметр анизотропии K₁(T) > 0. При этом намагниченность M и антиферро­магнитный вектор L направлены вдоль осей с и а соответственно и материал находится в фазе Г₄ [56] (рис. 5в). При понижении температуры при T₂ = 91 К происходит фазовый переход 2-го рода, соответствую­щий условию K₁(T₂) = 0. При этом равновесной стано­вится угловая фаза Г₂₄, в которой векторы M и L поворачиваются в плоскости ас (рис. 5б). Дальнейшее понижение температуры до T₁ = 80 К приводит к возни­кновению второго фазового перехода 2-го рода при K₁(T₁)+ 2K₂ = 0. В этой низкотемпературной фазе Г₂ векторы M и L направлены вдоль осей а и с соответ­ственно (рис. 5а). Следует заметить, что тип редкозе­мельного ортоферрита оказывает влияние не только на характер ориентационных переходов, но и на их темпе­ратуры [55].

В работе [8] показано, что при воздействии 100-фем- тосекундными лазерными импульсами на тулиевый ортоферрит, находящийся в фазе Г₂ или Г₂₄, наблюда­ется спиновая переориентация на временах около 5 пс. Данный процесс становится тем более ярко выражен­ным, чем ближе начальная температура образца к ве­личине T₁ = 80 К. Эти процессы исчезают, если началь­ная температура образца выше T₂ = 91 К.

Таким образом, в работе [8] впервые было показано, что спин-ориентационный фазовый переход 2-го рода в редкоземельном ортоферрите может быть индуцирован фемтосекундным лазерным импульсом, причём время возникновения этого перехода составляет несколько пикосекунд. Следует отметить, что лазерно-индуциро­ванные ориентационные фазовые переходы как 2-го, так и 1-го рода наблюдались в ортоферритах ErFeO₃, SmFeO₃, HoFeO₃, а также в ряде твёрдых растворов ортоферритов (R₁, R₂)FeO₃, где R₁ и R₂ — разные ред­коземельные ионы [14, 34, 75-77].

В работе [76] было изучено влияние начальной тем­пературы образца на время, которое необходимо для возникновения лазерно-индуцированного фазового пере­хода в ортоферрите эрбия ErFeO₃. Показано, что чем ниже начальная температура образца (T₀ < T₁) и чем меньше плотность энергии в импульсе накачки, тем больше задержка между моментами воздействия им­пульса накачки и возникновения ориентационного фазо­вого перехода. Этот результат позволил выявить важные особенности механизма лазерно-индуцированного пере­хода. Как и предполагалось, данный термический меха­низм основан на поглощении энергии лазерного им­пульса на локализованных переходах в 3й-оболочке ионов железа. За счёт безызлучательных переходов про­исходит передача энергии в решётку за относительно малое время, порядка нескольких сотен фемтосекунд. На следующем этапе повышение температуры фононов, т.е. решётки, приводит к изменению заселённостей подуровней редкоземельных ионов и, как следствие, к изменению их магнитных моментов. Именно это изме­нение влияет на анизотропный R³⁺ —Fe³⁺-обмен, даю­щий вклад в магнитную анизотропию. Однако характер­ное время электрон-фононного взаимодействия для ред­коземельных ионов составляет несколько пикосекунд, что, в частности, находит отражение в намного более узких линиях поглощения редкоземельных ионов по сравнению с широкими полосами поглощения ионов железа в ортоферритах [78]. Таким образом, именно время электрон-фононного взаимодействия, составляю­щее несколько пикосекунд для редкоземельных ионов, определяет, в какой момент времени после воздействия лазерного импульса произойдёт фазовый переход.

Как показано выше, воздействие лазерного импульса на редкоземельный ортоферрит в низкотемпературной фазе Г₂ приводит к возникновению новой фазы Г₂₄ или Г₄ с новым направлением оси анизотропии, что может рассматриваться как способ сверхбыстрого управления направлением намагниченности. Однако в отсутствие внешнего магнитного поля или иного условия, одно­значно определяющего ориентацию намагниченности в новой лазерно-индуцированной фазе, рассмотренный выше сверхбыстрый фазовый переход должен приво­дить к возникновению многодоменного состояния, в котором могут иметь место два (в фазе Г₄) или четыре (в фазе Г₂₄) типа магнитных доменов.

С другой стороны, благодаря умеренному оптиче­скому поглощению ортоферритов в ближней инфракрас-


|ТгГ < T1|

Нарушенная симметрия