8. Ядерные реакции. Энергетический эффект и энергетический порог ядерных реакций. Эффективное сечение. Расчет выходов ядерных реакций.
Ядерные реакции.
Ядерная реакция– это процесс взаимодействия одного ядра с другим или элементарной частицей, сопровождающийся изменением состава и структуры ядра и выделением вторичных частиц или γ-квантов.
Результатом ядерных реакций является образование новых радиоактивных изотопов, которые не существуют на Земле в естественных условиях.
Первая ядерная реакция была осуществлена Э. Резерфордом в 1919 году в опытах по обнаружению протонов в продуктах распада ядер. Резерфорд бомбардировал атомы азота α-частицами. При соударении частиц происходила ядерная реакция, протекавшая по следующей схеме:
Энергетический эффект и энергетический порог ядерных реакций.
Под энергетическим эффектом Q ядерной реакции понимают убыль внутренней энергии ядер и частиц, причем исходные и образовавшиеся ядра и частицы сопоставляют в их основных состояниях:
Порог реакции это минимальная суммарная кинетическая энергия сталкивающихся частиц (ядер), при которой реакция, идущая с поглощением энергии, становится возможной.
Величина порога зависит от системы координат. В cистеме центра инерции (СЦИ) и в лабораторной системе координат (ЛСК) значения порогов следующие:
Q = (mA + mB)c2 − (mC + mD + ...)c2
|
Здесь Q − энергия реакции A + B → C + D + ... В ядерных реакциях обычно |Q| << 2mBc2 и можно использовать нерелятивистский предел:
Характер протекания ядерной реакции зависит от ряда факторов: типа частицы-снаряда, типа ядра-мишени, энергии их столкновения и некоторых других, что делает любую классификацию ядерных реакций довольно условной. Наиболее простой является классификация по типу частицы-снаряда. В такой классификации можно выделить следующие основные типы ядерных реакций:
Кулоновское возбуждение ядер под действием заряженных частиц относительно большой массы (протоны, α-частицы и особенно многократно ионизированные тяжелые ионы) используется для изучения низколежащих вращательных уровней тяжелых ядер.
Реакции с тяжелыми ионами на тяжелых ядрах, приводящие к слиянию сталкивающихся ядер, являются основным способом получения сверхтяжелых атомных ядер.
Реакции слияния легких ядер при сравнительно низких энергиях столкновения (так называемые термоядерные реакции). Термоядерные реакции протекают внутри звезд при температурах 107–1010 К и являются основным источником их энергии.
Фотоядерные и электроядерные реакции, происходящие при столкновении с ядрами γ-квантов и электронов с энергией E >10 МэВ.
Реакции деления тяжелых ядер сопровождаются глубокой перестройкой продуктов деления ядер.
Пучки радиоактивных ядер открывают возможности получения и исследования ядер с необычным соотношением числа протонов и нейтронов, далеких от линии стабильности.
Эффективное сечение ядерных реакций.
При облучении некоторого количества ядер нерадиоактивного изотопа частицами количество произошедших ядерных реакций рассчитывается по формуле:
Число ядерных реакций N пропорционально плотности потока частиц, числу облучаемых ядер и времени. Коэффициентом пропорциональности здесь является эффективное сечение ядерной реакции.
Эффективное сечение имеет размерность площади и по порядку величины сопоставимо с площадью поперечного сечения атомных ядер (ок. 10-28 м2). Ранее использовалась внесистемная единица эффективного сечения - барн (1 барн = 10-28 м2).
Реальные значения для различных ядерных реакций изменяются в широких пределах (от 10-49 до 10-22 м2). Значение зависит от природы бомбардирующей частицы, ее энергии, и, в особенно большой степени, от свойств облучаемого ядра. В случае облучения ядер нейтронами при варьировании энергии нейтронов можно наблюдать так называемый резонансный захват нейтронов, который характеризуется резонансным сечением. Резонансный захват наблюдается, когда кинетическая энергия нейтрона близка к энергии одного из стационарных состояний составного ядра. Сечение, отвечающее резонансному захвату бомбардирующей частицы, может на несколько порядков превышать нерезонансное сечение.
Наведенная радиоактивность– это радиоактивность, возникающая в материалах в результате их облучения элементарными частицами.
Рассчитать наведенную активность можно по формуле:
Расчет выходов ядерных реакций.
Вероятность ядерной реакции характеризуют выходом ядерной реакции, т.е. отношением числа ядерных превращений в мишени к числу упавших на эту мишень бомбардирующих ядер. Функция, описывающая зависимость сечения или выхода ядерной реакции от энергии бомбардирующих ядер, носит название функции возбуждения ядерной реакции.
Выход ядерной реакции Y равен доле частиц, вступающих в реакцию с ядрами мишени. Для тонкой мишени: Yi=σiNj
Так как выход реакции пропорционален эффективному сечению, эта величина также имеет резонансный характер.
Самый большой выход в ядерных реакциях характерен для случая бомбардировки нейтронами, т.к. при этом отсутствует электростатическое взаимодействие снарядов с ядром. В общем случае выход в ядерных реакциях не велик и составляет 10^-3 – 10^-4.
18. Ядерный топливный цикл. Регенерация ядерного топлива, радиоактивные отходы.
Ядерный топливный цикл.
Все стадии функционирования ядерного топливно-энергетического комплекса, такие, как производство топлива для ядерных реакторов, подготовка его к использованию, сжигание топлива в реакторе, утилизация отработанного топлива, промежуточное хранение и т.п. вместе взятые составляют так называемый топливный цикл. Ядерный топливный цикл (ЯТЦ) - путь, по которому топливо попадает в ядерный реактор, и по которому его покидает.
В зависимости от базового делящегося нуклида (или нуклидов), энергетика использует разные топливные циклы. Различают урановый, торий-урановый, уран-плутониевый и торий-плутониевый циклы. В настоящее время наибольшее распространение получил урановый цикл, который точнее называть уран- плутоний-нептуниевым ядерно-энергетическим топливным циклом, поскольку именно эти элементы (равно как некоторые другие важные трансплутониевые нуклиды и продукты деления) нарабатываются в реакторах на урановом топливе.
Энергетический ядерный топливно-энергетический цикл подразделяется на два вида: открытый (разомкнутый), нацеленный на захоронение отработанного топлива и радиоактивных отходов, и закрытый (замкнутый), предусматривающий достаточно полную переработку отработанного топлива и других отходов предприятий ядерной индустрии с целью выделения ценных элементов.
Для гражданских целей может быть использован как открытый, так и закрытый ЯТЦ, для военных целей ЯТЦ функционирует исключительно в замкнутом режиме.
Начальные этапы замкнутого и открытого ЯТЦ одинаковы, различия имеют место на заключительном этапе.
Завершающая часть ядерного топливного цикла - деятельность, включающая транспортировку, хранение, переработку отработавшего ядерного топлива, обращение с радиоактивными отходами и их захоронение.
В ходе ЯТЦ происходит трансформация ядерного материала (урана и плутония). В установках и системах для конверсии урана может осуществляться одно или несколько превращений из одного химического изотопа урана в другой, включая:
- конверсию концентратов урановой руды в UO3;
- конверсию UO3 в UO2;
- конверсию оксидов урана в UF4 или UF6;
- конверсию UF6 в UF4;
- конверсию UF4 в UF6;
- конверсию UF4 в металлический уран;
- конверсию фторидов урана в UO2;
- конверсию окислов урана в UCl4.
В установках и системах для конверсии плутония осуществляется одно или несколько превращений из одного химического изотопа плутония в другой, включая:
- конверсию нитрата плутония в PuО2;
- конверсию PuО2 в PuF4;
- конверсию PuF4 в металлический плутоний.
Замкнутый ЯТЦ
Замкнутый ядерный топливный цикл - ядерный топливный цикл, в котором отработавшее ядерное топливо, выгруженное из реактора, перерабатывается для извлечения урана и плутония для повторного изготовления ядерного топлива.
Этапы замкнутого ЯТЦ включают выдержку отработанного ядерного топлива на территории АЭС в течение 3–10 лет; временное контролируемое хранение ОЯТ в автономных хранилищах при радиохимическом заводе (сроком до 40 лет), переработку ОЯТ с выделением из него отдельных (или суммы) делящихся нуклидов и продуктов деления, представляющих коммерческий интерес, отверждение и захоронение отходов.
Переработка отработанного ядерного топлива даёт определённые экономические выгоды, восстанавливая неиспользованный уран и вовлекая в энергетику наработанный плутоний. При этом уменьшается объем высокорадиоактивных и опасных отходов, которые необходимо надлежащим образом хранить, что также имеет определенную экономическую целесообразность. В отработанном ядерном топливе содержится примерно 1% плутония. Это очень хорошее ядерное топливо, которое не нуждается ни в каком процессе обогащения, оно может быть смешано с обедненным ураном и поставляться в виде свежих топливных сборок для загрузки в реакторы. Его можно использовать для загрузки и в реакторы- размножители (коверторы и бридеры).
Разомкнутый ЯТЦ
В разомкнутом (открытом) ЯТЦ отработанное ядерное топливо считается высокоактивными радиоактивными отходами и вместе с остаточными делящимися изотопами исключается из дальнейшего использования – поступает на хранение или захоронение. Поэтому разомкнутый ЯТЦ характеризуется низкой эффективностью использования природного урана (до 1%).
Незамкнутый ядерный топливный цикл - ядерный топливный цикл, в котором отработавшее ядерное топливо, выгруженное из реактора, не перерабатывается и рассматривается как радиоактивные отходы.
Рис.1. Схема этапов в замкнутом ЯТЦ.
Рис. 2. Закрытый ядерный топливный цикл в атомной энергетике. (ОТСВ – отработанные тепловыделяющие сборки, РАО – радиоактивные отходы)
Рис.3. Разомкнутый (открытый) ядерный топливный цикл
Регенерация ядерного топлива.
Регенерация ядерного топлива (репроцессинг) - совокупность радиохимических и химико-металлургических процессов переработки отработавшего ядерного топлива с целью его очистки от радиоактивных продуктов деления и извлечения неиспользованной части топлива (например, урана), а также вновь образовавшегося ядерного топлива (например, плутония).
Технологические процессы включают такие стадии, как промежуточное хранение отработавшего ядерного топлива(ОЯТ) в бассейне под водой, отрезка холостых концов, механическое измельчение активных зон, растворение топлива, осветление раствора, экстракционное выделение и очистка.
Отходы делятся на высокоактивные(ВАО), которые подвергаются упарке, отверждению (обычно - стеклованию) и отправляются на временное хранение и захоронение, и среднеактивные(САО), которые упариваются, отправляются на хранение, после чего отверждаются и захораниваются.
Все основные процессы ведутся с дистанционным контролем и управлением. С целью максимальной полноты разделения и очистки некоторые процессы многократно повторяются и сопровождаются образованием очень больших объёмов жидких радиоактивных отходов (ЖРАО) различной степени активности (ВАО, САО и низеоактивные(НАО)), а также твёрдых РАО.
Рис. 4. Технологическая схема завода РТ-i (пурекс-процесс).
Урановая ветвь экстракционного процесса подразделяется на две линии: l) упарка раствора, выделение U02(N03)2-6H20 и изготовление топлива РБМК; 2) аммиачное осаждение урана, прокалка осадка и направление полученного U3Os на изготовление высокообогащенного топлива для быстрого реактора БН-боо. Плутониевая ветвь включает оксалатное осаждение и прокалку' с последующим направлением Ри02 на временное хранение или на изготовление U-Pu топлива. Нептуниевая ветвь включает оксалатное осаждение с последующей прокалкой и направлением Np02 на получение 2з»Ри или на хранение.
На заводе РТ-1 выводимыми из технологического процесса продуктами являются:
- Ри02, получаемый путём оксалатного осаждения и последующей прокалки осадка, с содержанием 239Pu 65+70% масс (поступает на временное хранение с перспективой переработки в МОКС-топливо);
- сплав U02(N03)2*6H20 с содержанием 235U до 3,1%, получаемый путём упаривания азотнокислого раствора урана (направляется на изготовление топлива реактора РБМК);
- и308 среднего и высокого обогащения по (ю -г-76%), получаемый путём аммиачного осаждения и последующей прокалки осадка (поступает на склад и используется для изготовления топлива БН-боо и БН-350);
- 23?Np02 для реакторного получения 239Ри;
- концентраты Sr, Cs, Тс, Pd, Кг, Am, Рг и др. (периодическая наработка для технических и исследовательских целей).
Технологическая схема завода предусматривает выделение нептуния и радиоактивного йода. Регенерированный уран используется для производства ядерного топлива для АЭС. Важной стороной работы завода РТ-1 является организация безопасного обращения с РАО.
На первом этапе ОЯТ транспортируется из бассейнов для промежуточного хранения, расположенных на территории АЭС, в бассейны для приёмки и буферного хранения топлива на перерабатывающем заводе. Затем выделяют уран и плутоний, каждый из которых подвергают очистке в трех экстракционных циклах. В нервом цикле осуществляют совместную очистку урана и плутония от основной массы продуктов деления, а затем производят разделения урана и плутония. На втором и третьем циклах уран и плутоний подвергают дальнейшей раздельной очистке и концентрированию. Полученные продукты - уранилнитрат и нитрат плутония - помещают в буферной ёмкости до передачи их в конверсионные установки. В раствор нитрата плутония добавляют щавелевую кислоту, образующуюся суспензию оксалата фильтруют, осадок кальцинируют и охлаждают. Полученный порошкообразный оксид плутония просеивают через сито, помещают в контейнеры и взвешивают. В таком виде плутоний хранят до того, как он поступит на завод по изготовлению новых ТВЭЛов.
Основные технологические показатели такого процесса: коэффициенты очистки урана от плутония - ю7, плутония от урана - ю6, урана от продуктов деления ю7, плутония от продуктов деления - ю8, извлечение урана и плутония более 99%.
Используя различные модификации пурекс-процесса можно при умеренных затратах добиться юоо-кратного снижения содержания актинидов в отходах. Кроме того, некоторые долгоживущие (например, 99Тс) или высоко у-радиоактивные (например, wCs) продукты деления можно удалить с помощью ионного обмена или жидкостной экстракции. В результате резко снижается объём НАО и ВАО, а также содержание в отходах трансурановых элементов. Очищенные таким образом отходы можно будет захоранивать в приповерхностных хранилищах, соответствующих требованиям к долгосрочному ( 300 лет) хранению изотопов цезия и стронция.
Радиоактивные отходы ядерно-топливного цикла.
К РАО относятся материальные объекты и субстанции, активность радионуклидов или радиоактивное загрязнение которых превышают уровни, установленные действующими нормативами, при условии, что использование этих объектов или субстанций в дальнейшем не предполагается. Их опасность обусловливается прежде всего тем, что содержащиеся в них радионуклиды могут рассеиваться в биосфере и приводить к негативному радиационному воздействию на человека и окружающую среду.
РАО – особый вид радиоактивных материалов различного агрегатного состояния (газы, растворы, материалы и изделия, биологические объекты). Они классифицируются по различным признакам: агрегатному состоянию, периоду полураспада, удельной активности, составу излучения и т.д. По агрегатному состоянию наибольшее распространение имеют жидкие РАО, которые образуются в производственных процессах АЭС, радиохимических заводов, исследовательских центров.
На всех этапах ЯТЦ также накапливаются значительные количества твердых РАО, в частности в реакторах АЭС общей электрической мощностью 1 ГВт за год образуются 300–500 м 3 твердых отходов, а от переработки облученного топлива еще 10 м 3 высокоактивных РАО, 40 м 3 отходов средней активности, 130 м 3 отходов низкой активности.
Для обращения с РАО разрабатываются соответствующие национальные нормы, правила и стандарты, основанные на рекомендациях Международной комиссии по радиологической защите (МКРЗ) и Международного агентства по атомной энергии (МАГАТЭ).
Для разделения РАО на типы используется критерий, учитывающий допустимость их захоронения в поверхностных (приповерхностных) хранилищах, альтернативой которому является захоронение РАО в стабильных геологических формациях. По этому критерию РАО подразделяют на два типа: короткоживущие, долгоживущие (см. табл. 1).
Довгоживущие РАО – отходы, уровень освобождения которых от контроля со стороны органа государственного регулирования достигается через триста лет и выше после их захоронения.
Короткоживущие РАО – отходы, уровень освобождения которых от контроля со стороны органа государственного регулирования достигается раньше, чем через триста лет после их захоронения.
По показателю «уровень изъятия», установленному для разных групп радионуклидов, все РАО подразделяются на четыре группы (см. табл. 2).
В категории гамма-излучающих РАО с неизвестной удельной активностью применяется классификация, которая подразделяет их на низко-, среднеи высокоактивные по критерию мощности поглощенной в воздухе дозы на расстоянии 0,1 м от поверхности, на которой находятся РАО (см. табл. 4).
Таблица 1. Классификация РАО, основанная на критерии допустимости (недопустимости) их захоронения в хранилищах разных типов
Тип РАО
|
Дозы потенциального облучения через
300 лет после захоронения
|
Тип возможного освобождения в период до 300 лет после захоронения
|
Тип захоронения
РАО
|
Короткоживущие
|
Ниже уровня Б
|
Полное, ограниченное
|
Поверхностное или приповерхностное
|
Долгоживущие
|
Выше уровня А
|
Не рассматривается
|
В стабильных геологических формациях
|
Таблица 2. Классификация твердых радиоактивных отходов по критерию «уровень изъятия»
Группа РАО
|
Твердые РАО
|
Уровень изъятия, кБк·кг-1
|
1
|
Трансурановые α-излучающие радионуклиды
|
0,1
|
2
|
α-излучающие радионуклиды
(за исключением трансурановых)
|
1
|
3
|
β-, γ-излучающие радионуклиды (за исключением отнесенных к группе 4)
|
10
|
4
|
3H, 14C, 36Cl, 45Ca, 53Mn, 59Fe, 63Ni, 93mNb, 99Tc, 109Cd,
135Cs, 147Pm, 151Sm, 171Tm, 204Tl
|
100
|
Примечание: При наличии в составе радиоактивных отходов нескольких радионуклидов, которые принадлежат к одной группе, их удельные активности суммируются.
Таблица 3. Классификация твердых и жидких РАО по критерию удельной активности
Категории РАО
|
Интервал значений удельной активности твердых РАО, кБк·кг-1
|
Интервал значений удельной активности жидких РАО в единицах кратности
|
α
|
β γ
|
Группа 1
|
Группа 2
|
Группа 3
|
Группа 4
|
Низкоактивные
|
> 10-1;
< 101
|
>100;
<102
|
> 101;
< 103
|
> 102;
< 104
|
> 1 < 102
|
Среднеактивные
|
≥ 101;
< 105
|
≥ 102;
< 106
|
≥ 103;
< 107
|
≥ 104;
< 108
|
≥ 102; < 106
|
Высокоактивные
|
≥ 105
|
≥ 106
|
≥ 107
|
≥ 108
|
≥ 106
|
Примечания:
Для отходов, которые являются смесью РАО разных радионуклидов, категория устанавливается по наиболее высокой компоненте, входящей в смесь.
Категория высокоактивных РАО подразделяется на две подкатегории: «низкотемпературные», удельное тепловыделение которых в местах временного хранения или в захоронениях не превышает 2 кВт·м-3; высокоактивные РАО, удельное тепловыделение которых составляет 2 кВт·м-3 - и более.
Таблица 4. Классификация РАО с неизвестным радионуклидным составом (НРС) и неизвестной удельной активностью по критерию мощности поглощенной в воздухе дозы на расстоянии 0,1 м от поверхности объекта (контейнера)
Категория РАО НРС
|
Мощность поглощенной в воздухе дозы, мкГр·год-1
|
Низкой активности
|
> 1; ≤ 100
|
Средней активности
|
> 100; ≤ 10000
|
Высокой активности
|
> 10000
|
В большинстве стран, имеющих АЭС и урановые объекты, накопились значительные количества РАО. Много отходов образуется при переработке отработанного ядерного топлива (например в России таких предприятий 16). Его переработка порождает массу сложных проблем, в первую очередь связанных с радиационной и экологической опасностью высокоактивных отходов переработки.
Высокоактивные РАО от переработки топлива так же, как и высокоактивные отходы, возникающие при эксплуатации АЭС, содержат радионуклиды, полученные в процессе ядерных реакций: продукты деления и трансурановые элементы (ТУЭ), которые образуются из атомов 2 8 U в активной зоне ядерного реактора при поглощении ими нейтронов с последующим β -распадом. Эти высокоактивные отходы составляют по объему около 3% всех радиоактивных отходов, образующихся в мире, но они содержат до 95% всей активности. За счет высокой активности РАО характеризуются большим тепловыделением, что требует дополнительных мер при их хранении и захоронении.
Радионуклидный состав продуктов деления очень сложный и зависит от времени облучения и динамического равновесия их образования, выгорания и α -распада. Наряду с продуктами деления, отходы АЭС и отходы от переработки топлива содержат активированные продукты коррозии оболочек топлива и оборудования, реагенты, предусмотренные химико-технологическими процессами, а также трансурановые элементы – изотопы урана, плутония, нептуния, америция и др.
Наличие ТУЭ в отходах сильно усложняет проблему их безопасного захоронения. Радиационная опасность таких отходов обусловлена большими периодами полураспада ТУЭ и высокой радиоактивностью, что требует их изоляции на сроки более 10 4 лет. Потенциальную опасность таких отходов можно снизить путем преобразования ТУЭ в относительно короткоживущие продукты деления. Для этого планируется осуществлять их нейтронное облучение в реакторах на быстрых нейтронах или на линейных ускорителях заряженных частиц. Однако на сегодня такие операции, получившие название «трансмутации», очень дороги и не используются в промышленных масштабах.
Страны с развитой ядерной энергетикой придерживаются разных концепций обращения с отработанным ядерным топливом (ОЯТ) и РАО:
Стабилизация – специальная переработка ОЯТ с дальнейшей фиксацией радионуклидов в нерастворимых матрицах, приспособленных для продолжительного хранения. Такие принципы обращения с РАО приняты в Великобритании, Франции и Японии.
Захоронение – если ОЯТ не подвергается обработке и соответственно все высокорадиоактивные изотопы остаются в нем. В этом случае обращение с ОЯТ аналогично технологии обращения с высокоактивными отходами (относительно ОЯТ такое окончательное удаление называется «прямым» окончательным захоронением). При этом предусмотрены определенная выдержка ОЯТ и его дальнейшее захоронение в глубоких геологических формациях. Такой путь рассматривают США, Финляндия, Швеция. |
Скачать 0.83 Mb.