плазмонная микроскопия. Учебнометодическое пособие для маги странтов первого года обучения по программе магистратуры Физика атомов и мо лекул

• Название: Учебнометодическое пособие для маги странтов первого года обучения по программе магистратуры Физика атомов и мо лекул
• Анкор: плазмонная микроскопия
• Дата: 17.01.2023
• Размер: 4.98 Mb.
• Имя файла: Plazmonnaya_mikroskopia (1).docx
• Тип: Учебно-методическое пособие; #891732
• страница: 4 из 6

ПОЛЯРИЗАЦИЯ СИЛЬНО-СФОКУСИРОВАННОГО ЛАЗЕРНОГО СВЕТА

Дизайн оптических антенн связан не только с оптимизацией их геометриче- ской структуры и физико-химических свойств, но и с «конфигурацией» возбужда- ющего излучения. Для возбуждения локализованного поверхностного плазмона в активном элементе оптической антенны основную роль играют: длина волны па- дающего света и направление его поляризации.

В инвертированной оптической конфигурации, показанной на рис. 14, оптиче- ская антенна (зонд) помещается в перетяжку лазерного пучка для возбуждения плазмонного резонанса и, следовательно, локального усиления оптического поля. Индуцированный дипольный момент активного элемента антенны во внешнем по-

ле E₀ () имеет вид:

p_tip ()  _tip E₀ (), (12)


tip
где ^– – тензор поляризуемости антенны. В случае конусной антенны, направлен-

ной вдоль оси z, тензор может быть записан следующим образом:

^^ 0 0 ^

_{– } tip _


tip tip

_
  _ 0 ^ 0 _ , (13)


_^ 0 0



tip

в котором





tip

и ^ – поперечная и продольная поляризуемости. В квазистатиче-

tip
ском приближении поперечная поляризуемость





tip

определяется с помощью хо-

рошо известного соотношения Клаузиса-Мозотти для сферической частицы^3,11,26:

^  4 ^{3 () 1} , (14)

tip 0

()  2

где  – радиус кривизны активного элемента оптической антенны,

()

• 
  диэлек-
  

трическая проницаемость материала антенны. Продольная поляризуемость опреде- ляется следующим образом^27,28:

^  4 ³ f() , (15)

где

f_e()

tip 0 e

• 
  комплексный коэффициент усиления оптического поля. Эта величина
  

вычисляется с помощью методамультиполей.³ В частности, для золотой наноан-

тенны с диэлектрической проницаемостью

_tip  24.9  i1.57

и радиусом кривизны

Рис. 14. Принципиальная схема TERS эксперимента в режиме латеральных сил.
  10 нм , освещаемой лазерным излучением с длиной волны  830 нм , числен-

ная оценка дает следующий результат

f_e  7.8  i17.1.³ Физический смысл соот-

ношения (15) заключается в том, чтобы создать на поверхности активного элемента

антенны электрическое поле величиной

f_e E₀ . Результирующее поле

E(r, )

в точ-

ке r, где находится исследуемая молекула, запишется следующим образом³:

1 ^{2 –}

E(r,)  E₀ (r,)  <sub>

–</sub> 0

_c2 G(r, r₀ ,) p_tip (), (16)

где G(r, r₀,)

• 
  функция Грина, радиус-вектор r₀
  

определяет положение антенны.

Основной вклад в усиление оптического поля вносит продольная составляю- щая тензора поляризуемости антенны. Однако для возбуждения диполя вдоль оси z направление внешнего электрического поля должно совпадать с осью антенны. В инвертированной оптической конфигурации, показанной на рис. 14, электрическое поле находится в плоскости, перпендикулярной оси z( s -поляризация). Другими словами, такая схема не является оптимальной для генерации ближнего поля на кончике антенны. Ситуацию можно изменить, если направление внешнего поля бу- дет совпадать с осью антенны ( p-поляризация). Такая конфигурация используется

в оптической схеме с боковой засветкой – лазерный луч освещает сбоку кончик ан- тенны под определенным углом. Альтернативным способом оптимизации возбуж- дения плазмона является наклон оптической антенны по отношению к оси z . Такой способ используется в оптической конфигурации «на отражение». Боковая засветка и схема на отражение применяются в основном для исследования непрозрачных (видимый диапазон) образцов или прозрачных образцов на непрозрачных подлож- ках.




Рис. 15. Фокусировка электромагнитной волны с помощью линзы.
Векторная природа электрического поля позволяет управлять его поляризаци- ей с помощью фокусировки. Таким образом, оптическая конфигурация на рис. 14 может быть оптимизирована для проведения TERS измерений. Для этих целей рас- смотрим ограниченную в пространстве плоскую линейно-поляризованную элек-

тромагнитную волну

E En_x

( n_x– единичный вектор вдоль оси x) с волновым

вектором

k (k_x, k_y, k_z) , распространяющуюся в направлении оси z(см рис. 15). В

параксиальном приближении мы имеем:
k²  k²

k_z

 k  k

^xy. (17)

2k

Это значит, что поперечные компоненты

k_  (k_x, k_y)

значительно меньше по моду-

лю продольной компоненты

k_z, т.е. волна является коллимированной(параллельной

оптической оси). Важно отметить, что такая волна является математической идеа- лизацией и в природе не существует. Для ограниченных в пространстве пучках вы-

полняется принцип неопределенности (4), т.е.

xk_x1. Это значит, что чем силь-

нее ограничивается пучок, тем шире спектр пространственных частот. Однако если свет распространяется на расстояния, на которых дифракцией можно пренебречь, то эта модель может быть вполне использована в задачах управления световыми потоками. Из уравнений Максвелла следует, что плоская электромагнитная волна в свободном пространстве является поперечной. Однако в случае гауссовского пучка должны существовать и продольные компоненты, которые направлены вдоль вол-

нового вектора k. Из уравнения Максвелла

  E 0

следует, что z-компонента

электрического поля в фокальной плоскости равна³:

f
E_z(x, y,0)  i

2xkx²

E_x(x, y,0) . (18)

Рис. 16. Оптическое поле в фокальной плоскости при сильной фокусировке линейно- поляризованного света.
∘

Продольная компонента E_z(синяя кривая на рис. 15) имеет 90 фазовый сдвиг от-

носительно поперечной составляющей

E_x и равна нулю на оптической оси. Фоку-

сировка линейно-поляризованного света позволяет усилить продольные компонен- ты оптического поля, которые используются для возбуждения плазмонного резо-

нанса в оптической антенне (см. рис. 14). Размер перетяжки

кости ( z 0 ) определяется следующим образом¹:

x_f

в фокальной плос-

x ^f  ¹ , (19)

^f knx kNA

где n– показатель преломления среды, f– фокусное расстояние линзы,

x– ши-

рина светового пучка (см. рис. 15). Важно отметить, что поле в области перетяжки не является плоским, а представляет собой сложное векторное поле с широким

спектром пространственных частот

k_m( m 1, 2,…):

где
a_m(r)

E(x, y,0)  _a_m(r) exp[ik_mr], (20)

m

• 
  комплексные амплитуды, зависящие от r.
  

Рис. 16 показывает распределение электрического поля в фокальной плоскости при сильной фокусировке ( NA 1.4 ) линейно-поляризованного света (гауссовская

фундаментальная мода

TEM₀₀ (англ. аббр. – «Transverse Electric Magnetic»)). Инте-

гральная интенсивность оптического поля

I| E|²

имеет эллиптическую форму из-

z
за существования продольной компоненты | E|² (см. рис. 16Г). Двух-лепестковая


Рис. 17. А – конусная золотая антенна, приклеенная к кварцевому резонатору (вставка – общий вид детектора, используемого для позиционирования антенны), Б – электронное изображение кончика антенны, В – конфокальное оптическое изображение антенны при ее сканировании в перетяжке лазерного луча.

структура

| E|²

ориентирована вдоль поляризации света. Интенсивность

| E|² и

z

z

y

x
| E|² -мод в 8 и 252 раз меньше поперечной компоненты | E|² , соответственно. Ви-

зуализировать продольные компоненты можно с помощью сканирования оптиче- ской антенной (см. рис. 17А и Б) по фокальному пятну. Как только антенна попада- ет в область продольной компоненты, в активном элементе оптической антенны возбуждается плазмон, который рассеивается на подложке и детектируется в даль- нем поле (см. рис. 17В).

Изменить состояние поляризации лазерного света можно двумя способами. Первый способ – преобразование фундаментальной гауссовской оптической моды с помо- щью лазерного резонатора. Этот способ не очень удобен на практике и обычно ис- пользуют внешние конверторы (или поляризаторы) для преобразования фундамен-

тальной моды

TEM₀₀

в моды высоких порядков TEM_nm. Математически мода вы-

сокого порядка, например, Эрмит-Гауссова мода определяется следующим выра- жением³:

nm ^n ^m

E_nm(x, y, z)  _{0 xnym}E₀₀ (x, y, z) , (21)

где ₀

• 
  ширина гауссовского пучка,
  

n, m 0,1, 2,… Физический механизм связан с

поворотом плоскости поляризации на определенный угол. Эта задача решается,

например, с помощью  2

кварцевой пластинки, которая поворачивает плоскость

поляризации на угол 2 (  – угол между исходным направлением поляризации и осью поляризатора). Если на пути линейно-поляризованного лазерного луча поме-

стить систему из четырех  2 пластинок с осями поляризатора ( 0^∘, 45^∘,90^∘, 45^∘ ),

как это показано на рис. 18 синими стрелками, то на выходе из системы возникает радиально-поляризованныйсвет.^29-31 Это значит, что электрическое поле Eнаправлено от центра поляризатора вдоль радиус-векторов. Поворачивая поляриза- тор на 90^∘ вокруг оси, перпендикулярной его рабочей поверхности, на выходе из

системы мы получаем азимутально-поляризованный свет (см. рис. 18Б). Электри-

ческое поле Eнаправлено по периметру окружности. Для того, чтобы приблизить- ся к аналитической форме радиальной и азимутальной поляризации, необходимо

увеличить число  2

секций. В настоящее время используют 8 и 12 секционные

поляризаторы.³² Их недостатками являются трудоемкость изготовления и стыки в



Рис. 18. Преобразование линейно-поляризованного света в радиально- (А) и азимутально (Б) -поляризованный свет с помощью 4-секционного поляризатора.

местах склеивания пластинок. Последние могут вносить заметные артефакты в ре- зультирующее поле, особенно если диаметр исходного пучка меньше 1 мм. Аль- тернативным решением для генерации непрерывной поляризационной структуры является оптическая метаповерхность (мета-конвертор), состоящая из упорядо- ченного массива металлических (плазмонных) или диэлектрических антенн.^33,34 В

отличие от поляризатора, состоящего из  2

пластинок, мета-конвертор не содер-

жит склеенных частей. Действие метаповерхности основано на сингулярных раз- рывах фазы падающего излучения вдоль заданных траекторий.³⁴ Дизайн метапо- верхностей с помощью электронно-лучевой литографии и обработки сфокусиро- ванным ионным пучком позволяет создавать самые разные виды поляризаций, ко- торые используются при разработке оптоэлектронных устройств (оптическая крип- тография, модуляторы, наносенсоры и др.)³⁵.

С математической точки зрения, фокусировка радиальной и азимутальной по- ляризации представляют собой линейную комбинацию мод высокого порядка

TEM₁₀ и TEM₀₁ (см. уравнение (21)), соответственно³:

^Erad

и

 E₁₀n_x  E₁₀n_y, (22)

где
n_x и n_y

E_az E₀₁n_x E₀₁n_y, (23)

• 
  единичные вектора, задающие направления поляризации соответ-
  

ствующей моды. Фокусировка радиально-поляризованного света с

NA 1.49 и

Рис. 19. Оптическое поле в фокальной плоскости при сильной фокусировке радиально- поляризованного света.

длиной волны

 632.8 нм

показана на рис. 19А. Фокальное поле с такой поляри-

2
зацией представляет собой суперпозицию поперечной составляющей

| E_

|² | E

|² | E

|² (см. рис. 19Б) и продольной компоненты

| E_z|

(см. рис. 19В), ко-

x y
торая превышает поперечную компоненту по модулю в 5 раз. В отличие от линей- но-поляризованного света, z -компонента радиально-поляризованного излучения находится на оптической оси и является осесимметричной. Это существенно об-

легчает процедуру настройки оптической антенны для генерации ближнего поля. Важно отметить, что z -компонента магнитного поля в фокальной плоскости равна нулю.



Рис. 20. Оптическое поле в фокальной плоскости при сильной фокусировке азимутально- поляризованного света.
Структура фокального поля с азимутальной поляризацией приведена на рис.

20. В отличие от радиальной поляризации, z-компонента электрического поля рав- на нулю, тогда как продольная осесимметричная составляющая магнитного поля

H_z принимает максимальное значение. Таким образом, поворачивая конвертор на

90^∘ (см. рис. 18), можно «включать» или «выключать» продольное электрическое поле. Рис. 21 показывает, что продольная компонента растет с увеличением число-

вой апертуры NA. При

NA 1 продольная составляющая | E|²

превышает попереч-

z
ную

| E_

|² . По этой причине фокусировку оптического поля с

NA 1

называют

Рис. 21. Зависимость отношения продольной компоненты электромагнитного поля к его поперечной компоненте от числовой апертуры объектива.

сильнойфокусировкой. Размер перетяжки лазерного пучка

x_f

уменьшается при

увеличении NAкак

x_f

1 NA

(см. уравнение (19)). Как следует из рисунка, при

числовой апертуре

NА 1.49

(см. рис. 19) продольное поле превышает поперечное

примерно в пять раз. Сильная фокусировка лазерных мод высокого порядка пред- ставляет мощный инструмент для изучения симметрии молекул, их ориентации в пространстве,³⁰ и анизотропии ориентированных тонких пленок.^31,36 Кроме того, сильно-сжатые фокальные оптические поля с радиальной и азимутальной поляри- зацией могут быть использованы для наноструктурирования фоточувствительных полимерных пленок.³⁶